Le Japon a développé avec succès un laser semi-conducteur à ultraviolets de longueur d'onde moyenne, élargissant de nouvelles possibilités dans la science optique.

Motoaki Iwatani

Professeur, École de Sciences et Ingénierie, Université de Meijo ; élu Représentant de Recherche CREST en 2016

La recherche débutant dans les années 1950
défie des zones inexplorées

Avec une longueur d'onde et une phase fixes, le 'laser' présente une excellente directivité et une forte convergence, et est largement utilisé dans les disques optiques, les imprimantes laser, les communications optiques, etc., devenant ainsi un élément indispensable de la vie quotidienne. En particulier, les lasers à semi-conducteurs, par rapport aux lasers à gaz et aux lasers à état solide, possèdent des propriétés supérieures telles qu'une taille réduite, une haute efficacité, une longue durée de vie et une productivité élevée, ce qui a conduit à leur utilisation généralisée.

Les lasers à semi-conducteurs adoptent une structure (fig. 1) où une 'couche active' est prise en sandwich entre un semi-conducteur de type n, dans lequel les électrons libres portant une charge négative sont les porteurs majoritaires, et un semi-conducteur de type p, dans lequel les trous libres portant une charge positive sont les porteurs majoritaires. En adoptant cette structure, on réalise également la fonction d'un résonateur optique qui confine la lumière pour former des ondes stationnaires. Après application d'une tension, les électrons libres du semi-conducteur de type n à haute énergie et les trous libres du semi-conducteur de type p sont injectés dans la couche active et se recombinent.

Figure 1 : Mécanisme des lasers à semi-conducteurs (gauche) et états énergétiques des électrons (droite)

L'énergie générée par la recombinaison, c'est-à-dire l'énergie de bande interdite du matériau, subit une conversion photoélectrique pour produire une oscillation laser. La bande interdite est une plage d'énergie où aucun état électronique n'existe, déterminée par le matériau semi-conducteur. Plus la bande interdite est large, plus l'énergie de l'oscillation lumineuse est élevée.

Après que cette théorie ait été proposée dans les années 1950, un développement complet a commencé dans les années 1960. Il a débuté avec la région infrarouge, qui possède une énergie plus faible et des longueurs d'onde plus longues, puis s'est progressivement étendu aux régions à énergie plus élevée et à longueurs d'onde plus courtes telles que rouge → vert → bleu (figure 2). Par la suite, on a commencé à espérer réaliser des lasers à semi-conducteurs dans la région ultraviolette avec une énergie encore plus grande. Cependant, pour atteindre cet objectif, il faut fabriquer des matériaux semi-conducteurs de haute qualité possédant une grande bande interdite supérieure à 3 électron-volts (eV) et injecter de grands courants générant un gain optique pour exciter le laser et le faire osciller.

Figure 2 : Types de lumière et région non encore atteinte par les lasers à semi-conducteurs

Dans ce but, des chercheurs du monde entier se sont efforcés de développer des lasers à semi-conducteurs ultraviolets à grande longueur d'onde dans la plage de 320–380 nm (nm = une milliardième de mètre), développés en 2003, et des lasers ultraviolets à courte longueur d'onde inférieurs à 280 nm en 2019. La dernière région non réalisée est le laser à semi-conducteurs UV-B dans la plage de longueur d'onde moyenne de 280–320 nm, largement connu comme cause des coups de soleil. Relever ce défi est le projet « Réalisation de lasers à semi-conducteurs ultraviolets profonds et recherche sur les impuretés ultra-concentrées/semi-conducteurs polarisés », dirigé dans le cadre du programme CREST « Nouvelles technologies optiques fondamentales de nouvelle génération basées sur de nouvelles fonctions et propriétés lumineuses », avec le professeur Motoaki Iwanaga de la Faculté des sciences et de l'ingénierie de l'Université de Nagoya en tant que chercheur principal.

Iwanaga est l'un des étudiants du Dr Isamu Akasaki (décédé en 2021), qui a reçu le prix Nobel de physique 2014 pour "l'invention de LED bleues à haut rendement permettant des sources de lumière blanche brillantes et à faible consommation d'énergie". Iwanaga a été sous la direction du Dr Akasaki pendant plus de 20 ans depuis ses études universitaires. Iwanaga dit que le Dr Akasaki lui a appris beaucoup de choses, y compris ses points de vue sur la technologie et la recherche, sa préparation mentale en tant que chercheur, ses méthodes de pensée et approches, ainsi que ses perspectives analytiques. "Il lisait tous mes articles et fournissait des commentaires et suggestions précis ligne par ligne. Sans exagération, si je n'avais pas rencontré le Dr Akasaki, je ne me serais pas lancé dans une carrière de recherche" (Iwanaga).

Dans le domaine de la physique des matériaux électroniques, il était initialement considéré comme impossible de développer des lasers à semi-conducteurs dans l'ultraviolet de longueur d'onde moyenne. Cela s'explique par le fait que les lasers à semi-conducteurs nécessitent des matériaux semi-conducteurs avec une énergie de bande interdite de 3,8 à 4,4 eV, mais les matériaux ayant une énergie de bande interdite supérieure à 3 eV présentent des propriétés d'isolation élevées. Autrement dit, il faudrait faire passer un courant important essentiel à l'oscillation laser à travers un matériau isolant — un dilemme apparemment insoluble. De plus, pour fabriquer des lasers à semi-conducteurs stables, il faut développer de nouveaux matériaux présentant peu de défauts cristallins et une haute qualité.

Sur la base de ce sens commun selon lequel un tel objectif était irréalisable, la plupart des chercheurs n'ont pas mené de recherches sur les lasers à semi-conducteurs dans l'ultraviolet de longueur d'onde moyenne. Cependant, Iwata estimait que « si nous allons le faire, nous devons relever le défi d'un problème que les autres ne peuvent résoudre », et a donc décidé courageusement de relever ce défi. Bien qu'il ait essayé de développer divers matériaux en utilisant différentes méthodes, chaque tentative s'est soldée par un échec, et sa détermination a commencé à vaciller progressivement.

Après plusieurs années de recherche, Iwata décida d'abandonner et partagea cette idée avec le Dr Akasaki. Iwata se souvint qu'à l'annonce de cette nouvelle, le Dr Akasaki, habituellement doux, devint soudainement furieux. Il dit : « Ta détermination ne va-t-elle que jusqu'à là ? Tu as impliqué tant d'étudiants ; peux-tu assumer la responsabilité ? Si tu abandonnes pour cette raison, autant arrêter complètement la recherche ». À partir de ce jour, Iwata renouvela son défi.

Atteindre la qualité AlN la plus élevée au monde
en fabriquant la couche d'AlGaN par croissance tridimensionnelle

Iwatani a ainsi étendu ses recherches à divers domaines, proposé toutes les hypothèses possibles et essayé diverses méthodes et matériaux pour le développement. Des centaines d'échantillons prototypes ont été produits. Après de multiples essais et erreurs, il a commencé à ressentir des progrès vers 2014, quatre ans après la reprise des recherches. À partir du moment où CREST a adopté certaines idées en 2016, certains concepts ont progressivement pris forme. Spécifiquement, il s'agit de : 'traitement thermique à haute température de l'azoture d'aluminium (AlN) formé par pulvérisation cathodique', 'fabrication d'azoture d'aluminium-gallium (AlGaN) de haute qualité par croissance tridimensionnelle' et 'dopage par polarisation' (Figure 3).

Figure 3 : Vue en coupe transversale du laser à semi-conducteur et trois technologies révolutionnaires utilisées dans chaque couche

Pour le revêtement de type n afin de générer des cristaux d'AlGaN de haute qualité, la méthode de croissance cristalline bidimensionnelle a été initialement utilisée. Cependant, au cours du processus de croissance, de nombreuses fissures cristallines et des défauts de réseau appelés dislocations se forment, rendant impossible l'obtention de cristaux de haute qualité capables de soutenir l'oscillation laser. En général, la présence de fissures et de dislocations réduit l'efficacité lumineuse ; par conséquent, le seuil pour les lasers à pompage optique n'a pas atteint la valeur attendue de 210 kW/cm².

Auparavant, le substrat et le cristal qui y était cultivé nécessitaient que les constantes de réseau, telles que la longueur de l'axe et l'angle, soient identiques. Un désaccord de réseau supérieur à 1 % rendait impossible l'obtention de cristaux de haute qualité. Lors du développement des LED bleues, le Dr Akasaki a également rencontré le même défi ; pour résoudre ce problème, il a développé une technologie de couche tampon déposée à basse température. Il s'agit d'une méthode consistant à cultiver des cristaux de nitrure de gallium (GaN) après avoir déposé du nitrure d'aluminium (AlN) sur un substrat de saphir. Cela a permis d'obtenir des cristaux de GaN plats avec peu de défauts, conduisant à l'invention réussie des LED bleues.

Bien que les méthodes de croissance tridimensionnelle soient rarement utilisées dans la recherche sur les matériaux à base d'AlGaN, Iwaki a suivi l'approche du Dr Akasaki pour la fabrication de cristaux. Iwaki a utilisé la technologie de génération d'AlN de haute qualité développée par le professeur Hidehito Miyake de l'école de doctorat en études d'innovation régionale de l'université de Mie, qui a gagné une large application ces dernières années en tant que méthode de fabrication de modèles d'AlN pour les LED UV. En utilisant une méthode de pulvérisation où le plasma d'azote entre en collision avec l'AlN comme matière première et les molécules éjectées adhèrent au substrat, des films d'AlN ont été empilés sur un substrat de saphir. Les cristaux fabriqués se sont accumulés dans un état microcristallin, mais grâce à un traitement thermique à 1700 °C, des films d'AlN hautement cristallins avec très peu de défauts cristallins ont été obtenus avec succès (fig. 4).

Figure 4 : Évolution de l'AlN après un traitement thermique à haute température

Iwatani a utilisé cet AlN comme modèle et a fait croître de l'AlGaN en trois dimensions dessus (Figure 5). Il existe également un désaccord de réseau important de plus de 1 % entre l'AlN et l'AlGaN, donc le processus n'a pas été fluide et diverses conditions ont été essayées. Iwatani a souri et a dit : « Le développement a pris environ 3 ans, mais grâce aux efforts des étudiants, la densité de puissance seuil du laser à excitation optique a été réduite à environ un septième de celle lors de la croissance en deux dimensions, soit 36 kW/cm² ». Une méthode pour réduire encore de moitié a maintenant été établie.

Figure 5 : Procédé de fabrication d'AlGaN de haute qualité utilisant la méthode de croissance en trois dimensions

即使是辛苦完成的晶体，不能产生激光振荡也没有任何用处，但向具有大带隙能量的晶体注入大电流并非易事。另外，半导体激光器为控制光，需要膜厚大于光的波长，而常规半导体工学中常用的通过添加杂质来控制传导性的方法无法实现激光振荡所需的大电流密度运行。因此岩谷将目光转向了极化掺杂。

一般来说，半导体晶体是电中性的，但氮化物半导体由于对称性低，具有较大的极化电荷。极化掺杂是利用这种极化电荷来产生导电载流子的方法（图6）。极化是绝缘体材料使用的概念，但利用这种极化效应可以产生自由电子和自由空穴，美国圣母大学的研究团队宣布利用极化成功改善了蓝色LED的特性。

Figure 6 : Gradient de composition de l'enveloppe de type p

Cette étude a appliqué le dopage par polarisation aux couches de confinement de type p, modifiant la composition du matériau AlGaN pour modifier progressivement l'amplitude de la polarisation (Fig. 7). Cela a permis la distribution des charges fixes induites par polarisation. En 2019, l'injection de courant pour l'oscillation laser et la formation d'un résonateur optique ont été réalisées simultanément. En utilisant une approche novatrice non trouvée dans l'ingénierie des semi-conducteurs conventionnelle, nous avons surmonté le défi auparavant considéré comme impossible de "rendre les matériaux non conducteurs conducteurs".

Fig. 7 : Dopage par polarisation (gradient de composition en Al)

L'évaluation à température ambiante des dispositifs prototypes fabriqués en utilisant ces trois méthodes a confirmé qu'ils peuvent atteindre les modes d'émission lumineuse et le spectre caractéristiques des lasers à semi-conducteurs (Fig. 8, 9). Par conséquent, Iwatani a annoncé en février 2020 l'invention du premier laser à semi-conducteurs ultraviolets à longueur d'onde moyenne au monde. Il se souvient qu'avant la publication de l'article, il a répondu à plusieurs reprises aux questions des évaluateurs par les pairs. "Comme c'était une première mondiale, naturellement, il y a eu des interrogations sur le fait qu'elle ait vraiment été réalisée. J'ai soumis de nombreux documents de preuve, et lorsque cela a finalement passé la révision, j'étais bien sûr très heureux."

Figure 8 : Oscillation du laser UV-B (gauche) et spectre d'émission du laser UV-B lors de l'oscillation (droite)

Figure 9 : Oscillation du laser UV-B

Cette invention a provoqué une sensation immédiatement après son annonce, tant au niveau national qu'international. Le développement de composants semi-conducteurs innovants a été hautement salué comme une réalisation d'une grande importance non seulement pour la science de la croissance cristalline mais aussi pour l'avancement de l'ingénierie semi-conductrice, avec des sociétés académiques et les grands médias qui en ont fait un large rapport. On peut dire qu'elle a illuminé l'avenir de la science optique et de l'ingénierie semi-conductrice.

Le laser à semi-conducteurs développé dans ce projet possède une large gamme d'applications et un impact significatif. Par rapport aux lasers à gaz et aux lasers à état solide fonctionnant dans la même plage de longueurs d'onde, il permet une miniaturisation substantielle, une consommation d'énergie réduite, une durée de vie plus longue et des coûts réduits. Les lasers à gaz courants mesurent entre 1 et 2 mètres de taille, tandis que les lasers à semi-conducteurs font environ 1 centimètre, soit moins d'un pour cent de cette taille. La consommation d'énergie est également d'environ un pour cent de celle des lasers à gaz, et la durée de vie atteint environ 100 fois plus, passant de 100 heures à 10 000 heures.

Si la production de masse est réalisée, les prix baisseront également, potentiellement en dessous de la cent-millième partie de ceux des lasers à gaz. Iwata a souligné : « L'histoire a montré qu'une nouvelle découverte peut changer le monde du jour au lendemain. Si les dispositifs utilisant ce laser deviennent répandus, ils devraient permettre l'exploration de mondes auparavant invisibles. » Dans les domaines de la médecine et de la bioscience, il est très probable de réaliser des séquenceurs d'ADN pour analyser les séquences de bases d'ADN et d'autres recherches et applications médicales qui étaient impossibles avec des lasers d'autres plages de longueurs d'onde.

De plus, en modifiant la composition cristalline, il est prévu de générer des lasers sur toutes les longueurs d'onde dans la plage des longueurs d'onde moyennes ; des recherches conjointes avec des universités et des entreprises nationales et internationales ont déjà commencé. Iwata est à la pointe de cette recherche, se concentrant sur la prochaine ère et s'engageant activement dans des études d'innovation technologique supplémentaire. Il garde toujours à l'esprit un mot d'ordre dit par le regretté Dr Akasaki : « Les résultats qui peuvent réécrire les manuels sont des recherches de super-première classe ».

Original : JSTnews Édition de mai
Source de l'éditeur de traduction : Bureau éditorial JST Japon Objectif